Emily Blunt va assolir renom internacional amb el seu paper protagonista a la pel·lícula britànica guanyadora de múltiples guardons, My Summer of Love. Rodada a l'estiu de 2003, Emily interpretava a la misteriosa i privilegiada Tamsin, que es converteix en objecte de fascinació d'una noia local en aquest embriagador romanç de Pawel Pawlikowski. La Blunt va guanyar el premi a la debutant més prometedora dels premis de cinema Evening Standard Awards de 2004, va ser candidata a la categoria de millor actriu novell dels Premis del Cinema Independent Britànic de 2004 i la pel·lícula va guanyar el premi a la millor pel·lícula britànica als premis BAFTA de 2005.
Emily Blunt va començar la seva carrera al Festival de Chichester de 2002, on va interpretar a Julieta en una producció de Romeo i Julieta i va debutar a Londres interpretant a Gwen Cavendish en una producció de The Royal Family, al costat de Judi Dench. L'any 2003, els seus crèdits televisius van incloure el drama de la televisió britànica Boudica, una adaptació de la novel·la d'Agatha Christie, Mort al Nil, la sèrie de televisió Foyle's War i Enric VIII, de Peter Travis, un drama televisiu en dues parts que documentava el turbulent regnat de 38 anys del rei, on interpretava a la cinquena esposa del rei, la reina adolescent Catalina Howard. L'acompanyaven en el repartiment Ray Winstone, Helena Bonham-Carter i Michael Gambon. Gideon's Daughter, lloada per la crítica i coprotagonizada amb Bill Nighy i Miranda Richardson, es va rodar a l'octubre de 2004. Emily Blunt interpretava a Natasha, la atribulada filla d'un home al que sembla importar-li més la seva carrera i la seva companya que la seva pròpia filla. Stephen Poliakoff va dirigir aquest drama sobre el dolor i la fama, ambientat a l'intens estiu de 1997, en el qual es va viure tant la victòria electoral laborista com la mort de la princesa Diana. La pel·lícula es va emetre per la BBC 1 al febrer de 2006 i a l'abril d'aquest mateix any a la BBC Amèrica. L'actriu va guanyar un Globus d'or a la millor actriu de repartiment en televisió a la cerimònia de 2007.
L'any 2005, va començar a treballar a El diablo viste de Prada, adaptació de la famosa novel·la de Lauren Weisberger, on Emily Blunt interpretava a la neuròtica Emily Charlton, primera ajudant de la directora de la revista Runway, permanentment a la vora d'un atac de nervis. David Frankel va dirigir a un repartiment estel·lar, que incloïa a Anne Hathaway, Meryl Streep i Stanley Tucci i la pel·lícula es va estrenar al juny de 2006, fins a acabar recaptant 325 milions de dòlars arreu del món. Per aquest paper, Emily Blunt va optar al Globus d'or i al BAFTA en la categoria de millor actriu de repartiment. En aquell punt de la seva carrera, es va traslladar de Nova York a Canadà per començar a treballar a l'estrena de la primavera de 2006, Wind Chill, produïda per George Clooney i Steven Soderbergh i dirigida per Greg Jacobs. Acompanyada d'Ashton Holmes, interpretava a una fogosa estudiant universitària americana que es perd enmig d'un ombrívol i sinistre tram de carretera perdut qui sap on. Més tard va treballar a The Great Buck Howard. Escrita i dirigida per Sean McGinly i coprotagonizada per Tom Hanks, John Malkovich i Colin Hanks, Emily interpreta a Valerie, una publicista segura de si mateixa contractada per un mag desafortunat que intenta reactivar la seva carrera. La pel·lícula es va estrenar al Festival de cinema de Sundance de 2008, avançant-se a la seva estrena en cinemes, previst per a la primavera de 2009. La següent estrena d'Emily va ser Conociendo a Jane Austen, en la qual va intervenir al costat de Maria Bello, Frances McDormand, Kevin Zegers i Hugh Dancy com una professora reservada i infeliç que anhela més del que la vida li ha donat. Després s'ha pogut veure a Emily a Como la vida misma, amb Steve Carell, Juliette Binoche i Dane Cook. Més endavant, Emily va aparèixer a La guerra de Charlie Wilson, de Mike Nichols, amb Tom Hanks, Julia Roberts i Philip Seymour Hoffman, on va aprofitar les possibilitats del seu espectacular físic. Poc desrprés va passar dos mesos a Albuquerque, Nou Mèxic rodant Sunshine Cleaning. Produïda per l'equip responsable de Pequeña Miss Sunshine, és una pel·lícula dirigida per Christine Jeffs i explica la història de dues germanes que engeguen un negoci d'èxit de neteja d'escenaris de crims. Entre els seus companys de repartiment s'inclouen Amy Adams i Alan Arkin i va suposar la seva segona pel·lícula presentada al Festival de cinema de Sundance de 2008.
Ara podem gaudir de l'hipnòtica presència d'Emily Blunt convertint-se en La Reina Victoria, per més endavant veure-la en un registre completament oposat, a The Wolf Man, al costat d'Anthony Hopkins i Benicio del Toro. Dirigida per Joe Johnston, l'estrena mundial de la pel·lícula està previst per al proper mes de novembre. Tanmateix, el seu projecte acabat més recent és la comèdia negra britànica, Wild Target, coprotagonizada per Bill Nighy, Rupert Grint, Martin Freeman i Rupert Everett.